光束線科學(xué)家 Sven Vogel 將高放射性輻照后核燃料樣品安裝到盧漢中心飛行路徑 4 (HIPPO) 上的樣品室中。樣品室配備了一個(gè)機(jī)械臂，能夠在來自散裂靶的脈沖熱中子束內(nèi)精確定位和定向樣品。這種先進(jìn)的裝置可以同時(shí)進(jìn)行中子衍射和布拉格邊緣成像，使研究人員能夠在受控條件下分析輻照核燃料的結(jié)構(gòu)和微觀結(jié)構(gòu)特性。(圖片：LANL)

在材料科學(xué)中，了解看不見的事物——材料在現(xiàn)實(shí)條件下的內(nèi)部行為——一直是開發(fā)新材料和加速創(chuàng)新技術(shù)推向市場(chǎng)的關(guān)鍵。此外，讓我們看到這個(gè)看不見的材料世界的工具往往是改變游戲規(guī)則的因素。其中，中子成像是一種獨(dú)特而強(qiáng)大的方法，無需改變或破壞樣品即可研究材料的內(nèi)部結(jié)構(gòu)和行為。通過利用中子的獨(dú)特性質(zhì)，研究人員可以揭示材料的隱藏行為，為推進(jìn)核材料和技術(shù)提供必不可少的見解。

表征核材料：為什么是中子、為什么是成像、為什么是現(xiàn)在?

中子是探測(cè)材料特性的絕佳工具，與其他技術(shù)相比具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。與與電子殼相互作用的 X 射線不同，中子與原子核相互作用。這種根本差異為成像方面的對(duì)比度生成創(chuàng)造了復(fù)雜而迷人的前景。更具體地說，中子相互作用不遵循 X 射線或質(zhì)子觀察到的可預(yù)測(cè)趨勢(shì)，因?yàn)樗鼈兏叨纫蕾囉谕凰兀⑶覍?duì)于任何給定的同位素，中子能量都會(huì)發(fā)生顯著變化。這使得中子通常能夠輕松穿透致密、重的材料，同時(shí)對(duì)氫等較輕的元素保持極高的靈敏度。這種深度穿透性、對(duì)輕元素的靈敏度和能量依賴性相互作用的結(jié)合使中子成為研究核系統(tǒng)中材料的獨(dú)特工具。中子在極端條件下探測(cè)材料特別有效。無論是在高溫下進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量還是分析需要厚屏蔽的輻照樣品，中子都能提供獨(dú)特的見解，這對(duì)于增進(jìn)我們對(duì)核材料的理解至關(guān)重要，并為模擬和最終的核反應(yīng)堆許可提供所需的可靠數(shù)據(jù)。

洛斯阿拉莫斯中子科學(xué)中心 (LANSCE) 的鳥瞰圖，展示了位于新墨西哥州北部風(fēng)景秀麗的臺(tái)地上的加速器綜合體的前端。(圖片：LANL)

衍射等中子散射技術(shù)對(duì)于研究核能的關(guān)鍵材料具有重要意義，尤其是對(duì)于了解它們的晶體結(jié)構(gòu)及其在極端條件下的行為。然而，這些技術(shù)側(cè)重于整體特性，無法捕捉空間變化，例如樣品中的晶體相分布、材料缺陷或化學(xué)和同位素組成。雖然整體特性提供了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)，但開發(fā)先進(jìn)反應(yīng)堆的材料需要更深入地了解特性在極端條件下的變化。隨著建模和仿真工具變得越來越復(fù)雜，這種需求尤為迫切，推動(dòng)了對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的需求不斷增長(zhǎng)，這些數(shù)據(jù)可以捕捉空間分辨的材料響應(yīng)，以驗(yàn)證和增強(qiáng)其預(yù)測(cè)能力。

偶然的是，過去十年左右成像技術(shù)的進(jìn)步使中子成像能夠滿足對(duì)核材料進(jìn)行更詳細(xì)、更全面的表征的日益增長(zhǎng)的需求。探測(cè)器靈敏度、空間分辨率和采集模式的改進(jìn)擴(kuò)展了中子成像的功能，使研究人員能夠以前所未有的清晰度可視化材料的內(nèi)部結(jié)構(gòu)和動(dòng)態(tài)。這些進(jìn)步將中子成像從定性方法轉(zhuǎn)變?yōu)榫_的定量工具，允許高分辨率映射微觀結(jié)構(gòu)和同位素分布——即使在高溫極端條件下或在輻照后環(huán)境中也是如此。

這種理解水平不僅僅是一項(xiàng)科學(xué)努力——它對(duì)于確保下一代反應(yīng)堆的安全性、效率和壽命至關(guān)重要，下一代反應(yīng)堆將在全球向更清潔、更可靠的能源轉(zhuǎn)型中發(fā)揮關(guān)鍵作用。隨著下一代核反應(yīng)堆設(shè)計(jì)越來越接近許可和部署，對(duì)更深入地了解對(duì)其成功至關(guān)重要的材料的需求正在迅速增長(zhǎng)。這些先進(jìn)的反應(yīng)堆被設(shè)計(jì)成在比傳統(tǒng)系統(tǒng)更極端的條件下運(yùn)行，包括更高的溫度、腐蝕性環(huán)境和更大的輻射暴露。應(yīng)對(duì)這些挑戰(zhàn)需要先進(jìn)的表征工具，這些工具可以全面洞察材料在如此苛刻的條件下如何響應(yīng)和演變。

洛斯阿拉莫斯核材料表征的先進(jìn)中子成像

洛斯阿拉莫斯國(guó)家實(shí)驗(yàn)室以其在錒系元素研究和材料科學(xué)方面的專業(yè)知識(shí)而聞名，這些研究通常涉及在極端環(huán)境中處理高度危險(xiǎn)的材料，但其將尖端中子科學(xué)與此類能力相結(jié)合的獨(dú)特能力在核能界的專業(yè)研究圈之外鮮為人知。該實(shí)驗(yàn)室是洛斯阿拉莫斯中子科學(xué)中心 (LANSCE) 的所在地，擁有世界一流的質(zhì)子加速器，配備兩個(gè)中子散裂源用戶設(shè)施：Lujan 中心(慢化中子)和武器中子研究 (WNR) 設(shè)施(非慢化中子)。

LANSCE 的兩個(gè)散裂中子源(Lujan 中心和武器中子研究設(shè)施)的布局。(圖片：LANL)

這些散裂源由短質(zhì)子脈沖驅(qū)動(dòng)，這是實(shí)現(xiàn)先進(jìn)中子成像技術(shù)的關(guān)鍵特性。通過了解中子產(chǎn)生的確切時(shí)間，并使用在檢測(cè)到中子時(shí)進(jìn)行時(shí)間標(biāo)記的先進(jìn)成像探測(cè)器，研究人員可以根據(jù)飛行時(shí)間技術(shù)進(jìn)行能量分辨中子成像。正是這種方法讓研究人員能夠利用獨(dú)特的、能量依賴的中子截面逐像素提取詳細(xì)的同位素或微觀結(jié)構(gòu)信息。

洛斯阿拉莫斯在處理高危材料方面擁有獨(dú)特的專業(yè)知識(shí)和基礎(chǔ)設(shè)施，進(jìn)一步增強(qiáng)了這一能力。在這些設(shè)施中，研究人員可以應(yīng)用這些先進(jìn)的中子成像技術(shù)，以前所未有的細(xì)節(jié)研究錒系元素(如鈾和钚)的材料特性。這些材料可以以多種形式(液體、固體，甚至輻照后)進(jìn)行研究，并在各種極端條件下進(jìn)行研究。這些能力共同使 LANSCE 成為核能領(lǐng)域變革性材料科學(xué)研究的獨(dú)特中心，加速創(chuàng)新并擴(kuò)大我們對(duì)推進(jìn)下一代反應(yīng)堆設(shè)計(jì)至關(guān)重要的材料的理解。

在 LANSCE，中子成像通過多條飛行路徑進(jìn)行，每條飛行路徑都針對(duì)特定的研究需求量身定制，并提供獨(dú)特的成像模式。在 Lujan 中心，飛行路徑 11(稱為 ASTERIX)專門從事冷中子成像，該技術(shù)擅長(zhǎng)探測(cè)給定材料中的輕元素和精細(xì)結(jié)構(gòu)細(xì)節(jié)。ASTERIX 支持先進(jìn)技術(shù)，例如使用中子光柵干涉法的相位對(duì)比成像和暗場(chǎng)成像，以及基于傳統(tǒng)衰減方法的氫映射。相位對(duì)比成像增強(qiáng)了界面和細(xì)微密度變化的可見性，而暗場(chǎng)成像則提供了對(duì)納米級(jí)結(jié)構(gòu)變化(例如裂縫、空隙和相分布)的洞察。氫映射利用冷中子對(duì)氫的高靈敏度來量化其在材料中的分布，這一能力對(duì)于研究核材料中的氫遷移、脆化和其他與氫相關(guān)的現(xiàn)象至關(guān)重要。這些模式共同使 ASTERIX 成為一種多功能且強(qiáng)大的中子成像飛行路徑，有助于增進(jìn)對(duì)各種條件下材料行為的理解。

除了冷中子成像外，LANSCE 還在 Lujan 中心的飛行路徑 5 (ERNI) 和飛行路徑 4 (HIPPO) 上提供先進(jìn)的熱中子成像和超熱中子成像功能。這些光束線支持中子共振成像 (NRI) 和布拉格邊緣成像 (BEI) 等技術(shù)，這些技術(shù)擅長(zhǎng)測(cè)量材料中的同位素和微觀結(jié)構(gòu)分布。NRI 利用中子獨(dú)特的能量相關(guān)吸收特性來生成同位素組成的二維圖。通過采用計(jì)算機(jī)斷層掃描 (CT) 方法，NRI 能夠?qū)悠穬?nèi)的同位素密度進(jìn)行詳細(xì)的三維映射，從而以亞毫米分辨率深入了解內(nèi)部組成。這種能力對(duì)于研究輻照核燃料等復(fù)雜材料尤其有價(jià)值，在這些材料中，了解鈾和钚等同位素以及其他成分的分布對(duì)于評(píng)估性能和安全性以及驗(yàn)證模型至關(guān)重要。成像的非破壞性使得該技術(shù)特別適合用于分析輻照核燃料，因?yàn)樗踔量梢詾榉忾]在屏蔽容器中的樣品提供詳細(xì)的同位素圖。這些 3D 圖提供了有關(guān)燃料內(nèi)部成分以及潛在裂變產(chǎn)物的關(guān)鍵見解，并且可以通過識(shí)別要進(jìn)行破壞性分析的感興趣區(qū)域來指導(dǎo)輻照后檢查。NRI 結(jié)合了處理高放射性材料的能力以及其精確度和無損性方法，是一種強(qiáng)大的材料表征工具，可增強(qiáng)對(duì)核燃料行為的整體了解，尤其是在用作補(bǔ)充輻照后檢查技術(shù)時(shí)。

盧漢中心飛行路徑 5 (ERNI) 上的定制緊湊型成像爐，專為基于熔鹽中子成像的熱物理特性測(cè)量而設(shè)計(jì)。這款定制爐可在 12 英寸高的加熱區(qū)內(nèi)達(dá)到高達(dá) 1,200°C 的溫度，從而實(shí)現(xiàn)熔鹽的密度和粘度等精確的熱物理測(cè)量。(圖片：LANL)

雖然 NRI 是 ERNI 的主要關(guān)注點(diǎn)，但 BEI 是 HIPPO 的一項(xiàng)突出功能。HIPPO 被公認(rèn)為一款成熟的飛行時(shí)間中子衍射儀，現(xiàn)已升級(jí)為具有中子成像功能，可同時(shí)進(jìn)行成像和衍射測(cè)量。這種集成改變了游戲規(guī)則，因?yàn)樗寡芯咳藛T能夠?qū)⒊上竦目臻g分辨率與體衍射測(cè)量的靈敏度結(jié)合起來。在這里，從晶格平面衍射的中子會(huì)在成像和衍射中產(chǎn)生互補(bǔ)信號(hào)：衍射檢測(cè)到散射出光束的中子信號(hào)增加，而成像記錄到光束強(qiáng)度相應(yīng)降低。使用相位分?jǐn)?shù)和紋理等體衍射測(cè)量，研究人員可以更好地約束和解釋 BEI 期間記錄在每個(gè)像素中的透射光譜。這種協(xié)同作用直接提高了空間分辨微結(jié)構(gòu)的準(zhǔn)確性和質(zhì)量，使 HIPPO 成為一種強(qiáng)大的工具，可在各種條件下提供高質(zhì)量和全面的材料行為洞察。

光束線科學(xué)家在飛行路徑 4 (HIPPO) 上安裝緊湊型 LumaCam。在飛行路徑 4 上建立這種成像能力的資金由核科學(xué)用戶設(shè)施 (NSUF) 計(jì)劃提供。2024 年 2 月成功進(jìn)行了首次高輻照核燃料的同步衍射和成像測(cè)量。(照片：LANL)

除了盧漢中心的飛行路徑外，WNR 設(shè)施還運(yùn)行著一條高脈沖、無慢化中子成像飛行路徑，稱為飛行路徑 60-R。該飛行路徑針對(duì) MeV 中子成像進(jìn)行了優(yōu)化，這為穿透致密材料(例如幾厘米厚的鋼或鉛)提供了獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)，同時(shí)還能夠識(shí)別氫、碳、氧和硅等較輕的元素。這些功能使飛行路徑 60-R 特別適合用于核廢料檢查的技術(shù)開發(fā)，即使在重型屏蔽的情況下也可以無損地表征內(nèi)部?jī)?nèi)容。通過利用飛行時(shí)間技術(shù)確定中子能量，研究人員可以利用較輕元素橫截面內(nèi)獨(dú)特的同位素特異性結(jié)構(gòu)來繪制核廢料包內(nèi)元素組成的空間分布。這種脈沖 MeV 中子成像方式(稱為快中子共振射線照相術(shù))最近已被證明可以有效識(shí)別和繪制模擬廢物容器和其他樣本中的殘留水、潛在有毒物質(zhì)和其他輕元素化合物。

雖然將乏燃料運(yùn)送到 LANSCE 進(jìn)行特性分析在經(jīng)濟(jì)上不可行，但在 Flight Path 60-R 上改進(jìn)的中子成像方法為未來使用緊湊型短脈沖中子源進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)分析奠定了基礎(chǔ)。這種尖端的非破壞性成像技術(shù)將通過提供對(duì)廢物組件內(nèi)部結(jié)構(gòu)和成分的詳細(xì)了解，實(shí)現(xiàn)更安全、更高效的反應(yīng)堆現(xiàn)場(chǎng)局部廢物評(píng)估，從而大大減少打開容器進(jìn)行進(jìn)一步檢查的潛在需要——這一過程既昂貴又具有挑戰(zhàn)性。

盧漢中心飛行路徑 4 (HIPPO) 的俯視圖，可以看到探測(cè)器室內(nèi)裝有 1,200 多個(gè)氦-3 中子探測(cè)器(此處不可見)。最近，研究人員在該飛行路徑上安裝了一種先進(jìn)的中子成像系統(tǒng)，稱為 LumaCam，以便同時(shí)進(jìn)行飛行時(shí)間中子衍射和能量分辨中子成像。除了以透射模式運(yùn)行的 LumaCam 進(jìn)行成像外，研究人員還在探索將這些系統(tǒng)用于衍射模式，作為氦-3 探測(cè)器的潛在替代品，為中子散射飛行路徑能力的創(chuàng)新進(jìn)步鋪平道路，并增強(qiáng) HIPPO 在尖端材料研究中的多功能性。(照片：LANL)

雖然先進(jìn)中子成像是重點(diǎn)，但 LANSCE 繼續(xù)利用傳統(tǒng)的射線照相方法滿足核能部門的需求。一個(gè)典型的例子是應(yīng)用中子成像研究熔鹽的熱物理性質(zhì)，這對(duì)先進(jìn)的核能和能源系統(tǒng)至關(guān)重要。要達(dá)到此類研究所需的高溫，就必須使用笨重的熔爐，而腐蝕性化學(xué)物質(zhì)需要大量的密封，這使得中子成像特別有利。中子不僅具有穿透致密密封材料的高穿透性，而且還提供靈敏的對(duì)比度，可以非常清晰地突出顯示氟化物或氯化物基鹽。LANSCE 的研究人員使用專門的裝置開發(fā)了中子成像系統(tǒng)，可以遠(yuǎn)程無損地測(cè)量含錒系元素的氯化物基熔鹽中密度和粘度等關(guān)鍵熱物理性質(zhì)隨溫度的變化。

裝入爐中的 NaCl+PuClx 鹽混合物的五張中子衰減圖像，拍攝溫度范圍從環(huán)境溫度到約 850°C。這些圖像捕捉了樣品隨溫度升高而發(fā)生的體積膨脹，突顯了中子成像提供高質(zhì)量密度測(cè)量的能力，因?yàn)檠芯咳藛T可以在整個(gè)實(shí)驗(yàn)過程中實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)樣品材料。(圖片：LANL)

使用基于成像的技術(shù)的一大優(yōu)勢(shì)是能夠在整個(gè)測(cè)量過程中直觀地監(jiān)控樣品。通過對(duì)樣品的持續(xù)“觀察”，研究人員可以實(shí)時(shí)評(píng)估熔鹽樣品的狀態(tài)，確保實(shí)驗(yàn)的完整性。例如，研究人員可以檢測(cè)和解決諸如熔體中形成氣泡等問題，否則這些問題可能會(huì)影響測(cè)量質(zhì)量并影響最終數(shù)據(jù)。此外，與傳統(tǒng)的熱物理測(cè)量相比，中子成像技術(shù)通常需要的材料量較少。例如，使用中子成像測(cè)量熔鹽毛細(xì)管的密度通常需要不到 10 克的樣品材料。這種最低限度的材料要求和對(duì)樣品完整性的即時(shí)反饋使中子成像成為一種非常有價(jià)值的工具，有助于促進(jìn)對(duì)復(fù)雜熔鹽系統(tǒng)的理解，尤其是在極端環(huán)境下含錒系元素材料的情況下。

迄今為止，LANSCE 的熔鹽研究團(tuán)隊(duì)已成功對(duì)鈾基氯化物系統(tǒng)進(jìn)行了多項(xiàng)密度測(cè)量并發(fā)表了相關(guān)成果，證明了中子成像對(duì)這些具有挑戰(zhàn)性的材料的有效性。此外，該團(tuán)隊(duì)還通過 GAIN(核能加速創(chuàng)新門戶)優(yōu)惠券與行業(yè)合作伙伴合作，測(cè)量了幾種钚基氯化物的密度。此次合作凸顯了中子成像在熔鹽反應(yīng)堆領(lǐng)域熱物理性質(zhì)測(cè)量中日益重要的作用。

圍繞中子成像和核能材料建立社區(qū)

先進(jìn)中子成像技術(shù)在研究核材料的材料特性、同位素組成和熱物理特性方面的應(yīng)用正在不斷擴(kuò)大。由于其中許多技術(shù)仍在開發(fā)中，這個(gè)處于中子成像、材料科學(xué)和核能交叉領(lǐng)域的跨學(xué)科社區(qū)正處于關(guān)鍵時(shí)刻。核材料科學(xué)中子成像的持續(xù)進(jìn)步將需要共同努力來改進(jìn)成像方法、改進(jìn)儀器，并讓社區(qū)參與推動(dòng)針對(duì)核能系統(tǒng)獨(dú)特材料挑戰(zhàn)的創(chuàng)新應(yīng)用。通過建立一個(gè)以中子成像為中心的強(qiáng)大社區(qū)，我們可以加速材料開發(fā)，以滿足下一代反應(yīng)堆的需求。

能量分辨中子成像的進(jìn)步得益于最先進(jìn)的相機(jī)技術(shù)，例如采用 Timepix 等事件模式成像傳感器的技術(shù)。Amsterdam Scientific 和 LoskoVision 等公司開發(fā)的商業(yè)系統(tǒng)為中子成像提供了高度可配置且用戶友好的解決方案。這里展示的就是這樣一種相機(jī)系統(tǒng)，安裝在 Lujan 中心的 Flight Path 5 (ERNI) 上，能夠支持布拉格邊緣成像和中子共振成像等先進(jìn)技術(shù)。這些系統(tǒng)被稱為 LumaCams，現(xiàn)已部署在 LANSCE 的所有中子成像飛行路徑上，為材料科學(xué)提供無與倫比的高分辨率能量分辨成像能力。(照片：LANL)

對(duì)于那些有興趣加入這個(gè)新興社區(qū)或探索中子成像在自己研究中的潛力的人來說，在 LANSCE 有很多合作和提出新想法的機(jī)會(huì)。每年早春，LANSCE 的材料科學(xué)項(xiàng)目都會(huì)發(fā)出提案征集，邀請(qǐng)世界各地的研究人員提交關(guān)于在 Lujan 中心或 WNR 設(shè)施的光束線上進(jìn)行測(cè)量的想法。提案將根據(jù)優(yōu)點(diǎn)和可用資金進(jìn)行審查和授予，為研究人員提供使用世界一流中子設(shè)施的獨(dú)特機(jī)會(huì)。此外，LANSCE 是核科學(xué)用戶設(shè)施 (NSUF) 的合作伙伴，為研究人員提供專門用于對(duì)輻照后材料進(jìn)行中子散射實(shí)驗(yàn)的資金。這一機(jī)會(huì)利用了 LANSCE 的獨(dú)特地位，該設(shè)施將世界一流的中子散射能力與處理危險(xiǎn)和高輻照材料的授權(quán)和基礎(chǔ)設(shè)施相結(jié)合。研究人員可以對(duì)高輻照材料進(jìn)行最先進(jìn)的輻照后檢查測(cè)量。